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原子分散的過渡金屬催化劑具有獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)和電子特性，與塊狀或納米級催化劑相比，原子分散級催化劑呈現(xiàn)出更好的催化活性。但是，金屬原子和固體載體之間的強(qiáng)相互作用對于限制孤立原子聚集至關(guān)重要。迄今為止，已經(jīng)報道了一些通用合成策略來獲得碳載體上的各種單原子配位結(jié)構(gòu)，一般表示為TM-X-C（TM=Fe、Ni、Ir、Pt 等；X=N、S、P等）。然而，它們的單原子負(fù)載量比較低，明顯低于商業(yè)催化劑（例如，20 wt.% Ir/C 或 Pt/C)，從而導(dǎo)致催化活性有限。因此，尋找提高單原子催化劑中金屬原子含量的通用合成方法將在該領(lǐng)域發(fā)揮關(guān)鍵作用，但仍然是一個較大的挑戰(zhàn)。  圖1. 使用不同策略的單原子催化劑合成過程示意圖：（a）“自上而下”的合成策略，通常從現(xiàn)有的碳載體開始，例如石墨烯片或碳納米管，然后創(chuàng)建碳空位以捕獲 TM 原子。（b）“自下而上”的方法，從金屬和有機(jī)前體開始。（c）所提出的方法，它基于 GQD 的交聯(lián)和自組裝。
基于此，萊斯大學(xué)汪淏田教授、電子科技大學(xué)夏川教授、薩斯喀徹溫大學(xué)胡永峰教授合作提出了一種合成高負(fù)載量單原子催化劑的通用方法。此方法能夠?qū)崿F(xiàn)40 wt.%或（3.8 at.%）高負(fù)載量的過渡金屬原子。該材料以石墨烯量子點相互交織構(gòu)建基底，提供了豐富的錨定位點，從而產(chǎn)生較高密度的過渡金屬原子位點，單原子位點之間存在足夠的空間以避免團(tuán)聚。這種高負(fù)載量Ni單原子催化劑在電催化CO2還原反應(yīng)中表現(xiàn)出顯著的催化活性。 圖2. （a）鉑含量為32.3 wt.%的Pt-N-C-6催化劑的HAADF-STEM圖像，表明在氮摻雜的碳載體上形成了孤立的Pt位點（比例尺：2 nm）；（b）含15 wt.% Ni的Ni-N-C-3催化劑的HAADF-STEM圖像，表明孤立的Ni原子均勻地錨定在碳載體上（比例尺：1 nm）；（c）孤立鎳位點的 STEM-EELS 點光譜（插圖中紅色圓圈標(biāo)注），表明鎳和氮元素在碳載體上的共存；Ni-N-C-3 樣品的 XANES (d) 和 EXAFS (e) 光譜；（f）Ni-N-C-3 催化劑的對分布函數(shù)；（g）陰離子膜電極組件（MEA）中7.5 wt.％Ni-N-C和15 wt.％Ni-N-C催化劑的穩(wěn)態(tài)電流密度（j）和相應(yīng)的CO法拉第效率（FECO）；（h）在不同施加電壓下7.5 wt.% Ni-N-C和15 wt.% Ni-N-C催化劑的相應(yīng)CO電流密度（jCO）
Chuan Xia?, Yunrui Qiu, Yang Xia, Peng Zhu?, Graham King?, Xiao Zhang, Zhenyu Wu?,
Jung Yoon (Timothy) Kim?, David A. Cullen?, Dongxing Zheng, Peng Li, Mohsen Shakouri?,
Emilio Heredia, Peixin Cui?, Husam N. Alshareef?, Yongfeng Hu?, Haotian Wang, Nat. Chem. 2021, https:///10.1038/s41557-021-00734-x.戳下方 有驚喜
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