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喬世璋最新《Angew》單原子催化劑獲重要進(jìn)展!

 材料科學(xué)網(wǎng) 2020-03-26

單原子催化劑(SACs)是近年來出現(xiàn)的一類集均相和多相催化劑優(yōu)點(diǎn)于一身的重要電催化劑。這項(xiàng)工作為明確的SACs提供了一種通用和多用途的合成方法,并強(qiáng)調(diào)了局部配位環(huán)境對電催化活性和選擇性的關(guān)鍵作用。有望為SACs的進(jìn)一步發(fā)展開辟新的途徑,并可推廣到其他重要的多電子電催化系統(tǒng)

單原子催化劑(SACs)具有很大的電催化潛力。通過調(diào)控中心金屬原子、相鄰配位摻雜劑和金屬負(fù)載,可以合理優(yōu)化其性能。但由于其合成方法的局限性和對結(jié)構(gòu)物性關(guān)系認(rèn)識的不足,仍面臨著較大的挑戰(zhàn)。近期,澳大利亞阿德萊德大學(xué)的喬世璋團(tuán)隊(duì)報道了一種新型鉬SAC,它具有獨(dú)特的O、S-雙配位和高的金屬負(fù)荷,超過10 wt%。相關(guān)研究結(jié)果以題為“Coordination Tunes Selectivity: Two‐Electron Oxygen Reduction on High‐Loading Molybdenum Single‐Atom Catalysts”于03月21日發(fā)表在“Angewandte Chemie International Edition”上。

論文鏈接:

https://onlinelibrary./doi/pdf/10.1002/anie.202003842

單原子催化劑(SACs)是近年來出現(xiàn)的一類集均相和多相催化劑優(yōu)點(diǎn)于一身的重要電催化劑。通過改變中心金屬原子(如Pt、Ru、Fe、Co、Ni、Cu等)、相鄰的配位摻雜劑(N、O、S等)和配位數(shù),可以合理地調(diào)整其單原子幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu),從而使該材料平臺具有靈活的反應(yīng)可調(diào)性。例如,原子分散的Fe-Nx-C是研究最廣泛的通過4e-途徑進(jìn)行氧還原反應(yīng)(ORR)的SACs,而Fe-Ox-C和Co-Nx-C都曾被報道過對2e-途徑具有高度選擇性。

這種多電子反應(yīng)途徑的柔性可調(diào)性為SACs實(shí)現(xiàn)獨(dú)特的電催化性能提供了巨大的機(jī)遇。盡管在設(shè)計和制造用于各種反應(yīng)的不同類型的SACs方面已經(jīng)付出了大量的努力,除了傳統(tǒng)的金屬-Nx-C分子外,對局部配位結(jié)構(gòu)的定制仍關(guān)注較少。由于設(shè)計良好且結(jié)構(gòu)可調(diào)的靶向SACs的合成方法有限,因而阻礙了其發(fā)展。此外,準(zhǔn)確地確定SACs的局部環(huán)境仍然是困難的,這就使得建立結(jié)構(gòu)和性能之間的確定的相關(guān)性變得困難。在合成或反應(yīng)中,孤立的金屬原子傾向于遷移和聚集。至此,合成高金屬負(fù)載(>10 wt%)和大規(guī)模生產(chǎn)的單原子位點(diǎn)具有很高的挑戰(zhàn)性,而這對SACs的實(shí)際應(yīng)用至關(guān)重要。

此文中,研究者通過混合前驅(qū)體的MgO-模板熱分解,成功地制造了一種新型的Mo SACs。協(xié)同的葡萄糖螯合和缺陷捕獲的共同作用,使得金屬負(fù)載量可高于10 wt%。利用HAADF-STEM和XANES在原子水平上的表征,確定了Mo單原子的局域結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境,具有獨(dú)特氧硫雙配位。該材料經(jīng)2e-途徑顯示出明顯的ORR性能,H2O2選擇性高于95%。通過電化學(xué)測試和理論計算相結(jié)合,Mo單原子復(fù)合物被認(rèn)為是高選擇性2e- ORR途徑的活性來源,結(jié)果表明,Mo-S4-C和Mo-O3S-C等特定的局部配位對吸附行為和反應(yīng)途徑有顯著影響,因而具有很高的活性和選擇性。

圖1 Mo1/OSG-H樣品的結(jié)構(gòu)表征

圖2 Mo1/OSG-H的光譜特征

圖3 Mo1/OSG-H樣品用于2e- ORR的電催化性能

圖4 O、S摻雜石墨烯支撐單Mo原子的反應(yīng)機(jī)理

這項(xiàng)工作為明確的SACs提供了一種通用和多用途的合成方法,并強(qiáng)調(diào)了局部配位環(huán)境對電催化活性和選擇性的關(guān)鍵作用。它有望為SACs的進(jìn)一步發(fā)展開辟新的途徑,并可推廣到其他重要的多電子電催化系統(tǒng),如CO2還原和N2還原反應(yīng)等。(文:水生)

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