納米前沿最新集錦20171030

Neil的小金庫 2017-11-01

展開全文

1. JACS：金屬有機共聚物復(fù)合抗腫瘤

Peter J. Stang,等人合成了具有四個兩親共聚物臂的Pt-PaZMB-b-POEGMA。其中包含由3,6-bis[trans-Pt(PEt₃)₂]phenanthrene (PhenPt)和tetraphenylethene衍生物組成的環(huán)形金屬有機中心——前者作為抗腫瘤藥物，而后者可以作為熒光探針用于細胞內(nèi)成像。該復(fù)合物能夠可控地發(fā)生自組裝形成納米顆粒或者囊泡，通過調(diào)控納米顆粒的尺寸可以調(diào)節(jié)該復(fù)合物的生物吞噬擴散等行為。而囊泡可以作為DOX的載體，組成多功能的復(fù)合抗腫瘤藥物。

Antitumor Activity of a Unique Polymer That Incorporates a Fluorescent Self-Assembled Metallacycle

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b09224

2. JACS：超薄Ni/CdS可見光催化生物質(zhì)重整產(chǎn)氫

Yujie Sun, Xiao-Ming Cao等人制備了厚度為~1 nm CdS納米片負載的Ni催化劑，可以在常溫常壓水溶液中在可見光輻照下催化糠醇，羥甲基糠醛HMF等轉(zhuǎn)化為對應(yīng)的醛，并生成H₂。而在堿性條件下則可以進一步轉(zhuǎn)化為酸并釋放H₂。

Visible-Light-Driven Valorization of Biomass Intermediates Integrated with H₂ Production Catalyzed by Ultrathin Ni/CdS Nanosheets

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b08657

3. JACS：Cu催化CO₂還原直接紅外觀測

在眾多催化劑中Cu是唯一可以催化CO₂還原生成烷烴化合物的單質(zhì)金屬。Minhua Shao等人通過表面增強的紅外光譜首次觀測發(fā)現(xiàn)了除了CO外的反應(yīng)中間體。并且發(fā)現(xiàn)CO₂是以雙碳酸根離子吸附在Cu表面的，而非直接吸附。

Direct Observation on ReactionIntermediates and the Role of Bicarbonate Anions in CO₂ ElectrochemicalReduction Reaction on Cu Surfaces

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10462

4. JACS：Ag/Cu應(yīng)力調(diào)節(jié)CO₂還原選擇性

Alexis T. Bell等人發(fā)現(xiàn)在Cu表面通過置換反應(yīng)引入~3%的Ag原子后，可以調(diào)節(jié)Ag周圍Cu的表面應(yīng)力，這種壓縮應(yīng)力可以使得Cu的價帶態(tài)密度向更深的方向移動，從而使得H和O相較于CO在表面的吸附弱化，使得HER等副反應(yīng)得到抑制，而得到更多的含O產(chǎn)物。

Electrochemical CO₂ Reduction over Compressively Strained CuAg Surface Alloys with Enhanced Multi-CarbonOxygenate Selectivity

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b08607

5. JACS：VWTiOx催化NH3-SCR活性位點

在催化NH3-SCR反應(yīng)的經(jīng)典催化劑V₂O₅–WO₃/TiO₂ 中存在Lewis酸位點和Br?nsted酸性位點的爭論。Israel E. Wachs等人通過時間分辨的紅外光譜發(fā)現(xiàn)雖然吸附態(tài)的NH₄⁺占多數(shù)，但是吸附態(tài)的NH₃具有更高的活性。

Nature of Active Sites and SurfaceIntermediates during SCR of NO with NH₃ by Supported V₂O₅–WO₃/TiO₂ Catalysts

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b09646

6. JACS：模擬細胞質(zhì)壁分離實現(xiàn)的Yolk-Shell結(jié)構(gòu)

傳統(tǒng)的Yolk-Shell制備常涉及刻蝕犧牲劑的過程，Dongyuan Zhao等人利用Fe₃O₄@RF(resorcinol-formaldehyde)在正己烷溶液中溶脹的RF上沉積氧化硅和表面活性劑，然后在去除正己烷溶液的環(huán)境中RF會收縮，首次通過模擬細胞的質(zhì)壁分離過程實現(xiàn)Yolk-Shell結(jié)構(gòu)的制備。

Plasmolysis-Inspired Nanoengineering ofFunctional Yolk–Shell Microspheres with Magnetic Core and Mesoporous SilicaShell

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b09055

7. Angew：Mo單原子催化HER

Yadong Li等人以MoS₂為模板制備了CN_x負載的單原子Mo催化劑，其結(jié)構(gòu)為Mo₁N₁C₂，在HER反應(yīng)中表現(xiàn)出比Mo₂C和MoN更高的活性，并且比Pt/C有更高的穩(wěn)定性。

Rational Design of Single Mo Atoms Anchored on N-doped Carbon for Effective Hydrogen Evolution Reaction

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201710599

8. Angew：Cu-Pt雙位點Pd合金催化HER

Yadong Li等人在Cu單原子合金的Pd納米環(huán)上沉積~ 1.5 %的Pt后可以使得HER活性大幅提升，甚至超過了Pt/C。其10 mA/cm²的過電勢僅為22.8 mV，在 -0.05 V的電流密度可達3002 A/g_(Pd+Pt)。

Atomically Dispersed Cu-Pt Dual SitesAlloyed Pd Nanorings for Hydrogen Evolution Reaction

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201709803

9. Angew：Carbon@TiN Li-SeS₂材料

Xiong Wen Lou等人以多孔C包裹的TiN作為Li-SeS₂電池的正極材料用于負載SeS₂,其載量可達70%，能量密度可達4 mAh/cm²，該材料的物理限域與化學(xué)結(jié)合作用可以限制充放電中間體的流失，從而大幅提升電池的循環(huán)穩(wěn)定性。

Hollow Mesoporous Carbon@Titanium Nitride as An Efficient SeS₂ Host for Advanced Li-SeS2 Batteries

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201709176

10. Angew：導(dǎo)電MOF可控層層生長與NH₃傳感

Gang Xu等人通過噴射液相外延生長的方法可以控制導(dǎo)電MOF（EC-MOF）Cu₃(HHTP)₂,(HHTP=2,3,6,7,10,11-hexahydroxytriphenylene),層層生長。其厚度可控制在2 nm，同時保持良好的結(jié)晶度和生長方向。作為化敏電阻器，該EC-MOF在所有的NH₃傳感中表現(xiàn)出最佳性能。

Layer-by-Layer Assembled Conductive MOFNanofilms for Room Temperature Chemiresistive Sensing

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201709558

11. Angew：Li-O₂電池中的Ru催化機制

近來人們發(fā)現(xiàn)通過水溶性的LiI和Ru實現(xiàn)的基于LiOH而非Li₂O₂中間體的Li-O₂電池表現(xiàn)出了更加優(yōu)越的性能。ClareP. Grey等人通過NMR等表征發(fā)現(xiàn)，該電池的放電形成LiOH過程經(jīng)歷了4e過程，LiOH中的H來自H₂O，而O則來自H₂O和O₂。在充電過程中LiOH的氧化發(fā)生在3.1 V作用，其中的O被DMSO電解質(zhì)所捕獲。相比Li₂O₂，在Ru上形成的LiOH幾乎不發(fā)生副反應(yīng)，因而具有更好的穩(wěn)定性。

Understanding LiOH Chemistry in a RutheniumCatalyzed Li-O₂ Battery

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201709886

12. Angew：Pd/Al₂O₃載體效應(yīng)與尺寸效應(yīng)

Atsushi Satsuma等人發(fā)現(xiàn)，θ-Al₂O3和α-Al₂O₃負載的Pd納米顆粒在甲烷燃燒反應(yīng)中的活性與Pd的尺寸成火山型曲線關(guān)系，5-10 nm的Pd活性最高。而在γ-Al₂O₃上活性隨著尺寸增加而增加。這是由于Pd與θ-Al₂O3和α-Al₂O₃的相互作用較弱，傾向于在載體上形成球形納米顆粒，具有更多的邊角位活性位點。而在γ-Al₂O₃上金屬載體相互作用較強，抑制了這些球形納米顆粒和邊角位的形成而活性較低。